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吉林大學化學學院李峰教授團隊在有機發光自由基領域再次取得重要進展!
發布時間:2020-06-19 06:34:03作者:閱讀次數:


自從2015年吉林大學化學學院李峰教授課題組創新性地提出并實現自由基的雙線態電致發光以來(Angew. Chem., Int. Ed., 2015, 54, 7091-7095),有機發光自由基因其集光、電、磁性質于一身而引起了廣泛關注。此后李峰課題組與劍橋大學Richard Friend課題組合作報道了內量子效率(IQE)接近100%理論極限的深紅光自由基雙線態有機電致發光器件(OLED)(Nature,2018,563,536–540)以及與劍橋大學Richard Friend課題組和佐治亞理工學院Jean-Luc Brédas教授課題組合作報道了不遵循構造原理高穩定高發光效率的發光自由基(Nature Materials, 2019, 18, 977-984)。雖然發光自由基的研究取得了一系列進展,但是發光自由基的發光機理還有待深入的研究。

上世紀50年代的理論研究表明具有交替對稱分子結構的有機自由基的HOMO-SOMO與SOMO-HOMO的能隙簡并,由于異相(out-of-phase)耦合,基態(D0)至第一激發態(D1)的躍遷振子強度為零,這是通常認為自由基不發光的原因之一。據此,李峰課題組與劍橋大學Richard Friend課題組合作提出采用具有電子給體或受體特征的非交替取代基來修飾自由基,這樣能夠打破整個分子的交替對稱性,消除HOMO-SOMO與SOMO-HOMO的能隙簡并,并且根據“強度借用”微擾理論,自由基HOMO與電子給體HOMO或自由基LUMO與電子受體LUMO之間的相互作用能夠提高D0到D1的躍遷振子強度和相應的D1到D0發光性能。由此研究團隊提出發光自由基的分子設計思想:構建具有非交替對稱結構的有機發光自由基分子;外圍取代基與自由基中心的連接原子位點具有強的軌道振幅?;谏鲜龇肿釉O計策略,研究團隊以TTM為受體(acceptor),以不同氮位置的咔唑啉作為給體(Donor),得到了一系列D-A型高效飽和紅光自由基材料,溶液光致發光效率(PLQE)達到99%。以這些自由基作為發光層制備的純紅光OLED最大外量子效率(EQE)達到12.2%,器件CIE坐標完全符合標準紅光CIE坐標(0.67,0.33)。該研究是發光自由基及OLED研究領域的重要進展,通用的分子設計規則將會指導更多發光自由基材料的設計與合成。上述研究成果發表在最近一期Nature Materials期刊上(Nature Materials (2020), doi.org/10.1038/s41563-020-0705-9)。阿力木?阿卜杜熱合曼博士和Timothy Hele博士為論文的共同第一作者,Richard Friend教授,李峰教授和Emrys Evans博士為論文的共同通訊作者,吉林大學為第一完成單位。

(圖:交替碳氫化合物TTM自由基(不發光)與非交替碳氫化合物咔唑啉相連打破整個分子的交替對稱性而發光。)

研究工作得到了國家自然科學基金、科技部重點研發計劃和吉林大學培英工程計劃、高層次科技創新團隊建設項目的支持。



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